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Sources and processes affecting urban aerosols in a coastal Mediterranean environment.

Tesis doctoral

Resumen

La contaminación atmosférica es un problema de salud pública que causa más de 380000 muertes sólo en la Unión Europa. Un número importante de estudios epidemiológicos llevados a cabo en las últimas décadas ha asociado el material particulado atmosférico (PM) con la mortalidad y la morbilidad de origen respiratorio y cardiovascular. Así, la investigación sobre las fuentes y mecanismos implicados en esta asociación es hoy en día uno de los campos más relevantes en ciencias ambientales._x000D_ Las fuentes de emisión y los procesos fisico-químicos que rigen la calidad del aire varían ampliamene de una región Europea a otra, por lo que las conclusiones sobre los procesos y fuentes de partículas atmosféricas obtenidas para ciudades del centro y norte de Europa no pueden ser directamente aplicadas al área del Mediterráneo, donde existe escasa información a escala urbana sobre el número y la distribución de tamaños de partículas, y sobre datos en tiempo real de especiación química._x000D_ Para este estudio, se investigó en profundidad una estación de fondo urbano situada en la ciudad de Barcelona, en la costa Mediterránea. Para ello, se contó con una extensa instrumentación que proporcionó datos sobre niveles y composición de PM con una alta resolución temporal que nos permitió aportar nuevos conocimientos sobre los principales procesos y fuentes que afectan a los contaminantes atmosféricos en esta zona._x000D_ El tráfico rodado es la fuente más importante de partículas en Barcelona, con las emisiones del tubo de escape representando alrededor del 40-45% de la masa de PM1. Esta fuente rige la variación de los niveles de Black Carbon (BC), parámetro que proponemos como un preciso trazador de este tipo de emisiones y que debería ser incluido en las redes de control de calidad del aire. El análisis de los ratios BC/CO, BC/NO2 y BC/NO en diferentes ambientes urbanos europeos mostró una dependencia de estos valores de las características específicas de cada zona de estudio, variando con la distancia al tráfico, la composición y antigüedad del parque de vehículos y la posible influencia de otras fuentes de naturaleza carbonosa, como la quema de biomasa._x000D_ La evaluación de la variación horaria del aerosol grueso (PM2.5-10) durante la intensiva campaña internacional DAURE suministró evidencias acerca del impacto de los trabajos de construcción y demolición en la calidad del aire. Estas actividades podrían aumentar hasta en 8µg m-3 los niveles horarios de PM2.5-10 considerando valores medios anuales. A pesar de que el contenido mineral de esta fuente es similar al presente en el material resuspendido por tráfico, en el material de origen regional o en el de las intrusiones saharianas, y que no es posible asociar todo el incremento de la fracción PM2.5-10 a las particulas resuspendidas por el viento procedentes de estas actividades, la variación horaria de Ca y S en la fracción gruesa (considerados los principales trazadores de los trabajos de construcción en estudios anteriores), permitió demostrar el impacto de este tipo de actividades en nuestras mediciones._x000D_ Los datos sobre el número de partículas (N) fueron analizados durante la campaña DAURE, estudiando la relación entre las concentraciones de N y BC, y dividiendo N en dos componentes (N=N1+N2) mediante el uso de la pendiente mínima entre ambos parámetros. N1 representa las emisiones procedentes de los tubos de escape, más concretamente emisiones de material carbonoso y de determinados compuestos que nuclean/condensan inmediatamente tras su entrada en el aire ambiente. N2 se define como la componente que constituye la fracción secundaria de partículas formadas a partir de precursores gaseosos, la fracción primaria de fuentes diferentes al tráfico y/o partículas heredadas en la masa de aire. N2 representa el 40% de la concentración en número, variando del 37% durante las horas matinales de tráfico hasta el 61% al mediodía. Esta elevada contribución durante las horas centrales del día nos llevó a realizar el mismo anális usando datos recogidos durante todo el año 2009 y comparando los resultados obtenidos en Barcelona con aquellos recogidos en otras cinco ciudades Europeas. Esta comparación permitió concluir que el máximo de N a mediodía sólo se observaba en ciudades del sur de Europa, que en las horas centrales del día cuentan con: 1) alta radiación solar, 2) altas temperaturas y 3) una contribución de SO2 procedente de la industria y/o de los barcos regida por la circulación de la brisa, todo esto resultando en un incremento de los procesos de nucleación en estas latitudes que dan lugar a un número elevado de partículas._x000D_ La importante contribución de aerosoles inorgánicos secundarios a la masa de PMX, mayor que en otras ciudades europeas con niveles similares de NOX y SO2, motivó el estudio de las concentraciones y fuentes de NH3. Se utilizaron dosímetros pasivos para cubrir una extensa área de la ciudad de Barcelona durante las estaciones de verano e invierno, obteniendo concentraciones muy elevadas durante verano. En esta estación los niveles estuvieron muy por encima de aquellos medidos en otras ciudades europeas. Los contenedores de basura fueron el mayor responsable de los altos niveles, aunque también se detectó un impacto considerable procedente de las emisiones del tráfico._x000D_ Los niveles más altos de NH3 fueron mayoritariamete registrados en el centro histórico de la ciudad, situado en el sur de Barcelona, en un área cercana a la costa, desde donde el viento típicamente transporta los contaminantes durante las horas centrales del día. Este transporte de NH3, el principal precursor de partículas en la atmósfera a través de la reacción con los ácidos de azufre y nitrógeno, podría explicaR al menos parcialmente el máximo de N a mediodía asociado con la formación de aerosoles inorgánicos secundarios._x000D_ La contribución anual de quema de biomasa al PM a escala regional fue detectada y cuantificada por primera vez en Barcelona a partir de trazadores específicos, concretamente Levoglucosan, K+ y OC, y la aplicación del modelo receptor Positive Matrix Factorization (PMF) y el programa Multilinear Engine 2 (ME-2). Este análisis resultó en una estimación del 3% para la contribución de quema de biomasa al PM10 y al PM2.5 y del 5% al PM1, estos porcentajes están muy por debajo de los obtenidos para otras ciudades del centro y norte de Europa. Se concluyó que la contribución tenía un origen regional, ya que mostró una tendencia horaria característica con máximos en el periodo nocturno, coincidiendo con la brisa tierra-mar._x000D_ El riesgo de exposición y la toxicología de las partículas en las fracciones PM2.5-10 y PM0.1-2.5 se evaluó mediante un enfoque multidisplinar para obtener una estimación del impacto en la salud de las diferentes fuentes de emisión de Barcelona. Se llevaron a cabo dos tipos de ensayo complementarios para caracterizar la capacidad de generar estrés oxidativo de las diferentes muestras de PM, obteniendo resultados similares a aquellos concluidos para otros ambientes urbanos con altas emisiones de metales. Los resultados de estos ensayos se correlacionaron con los obenidos de la evaluación de riesgo de cáncer de las diferentes fuentes de emisión detectadas en Barcelona a partir del modelo receptor PMF y el programa ME-2, encontrándose un factor de correlación significativo para la fracción PM0.1-2.5. Esta estimación de riesgo subestimó el impacto del tráfico ya que sólo se tuvo en cuenta la fracción particulada de las emisiones urbanas, dada la no disponibilidad de medidas de las concentraciones de VOCs, que se espera que puedan elevar el riesgo de cancer estimado para las emisiones de los tubos de escape. _x000D_ Asimismo, se tomaron cuatro meses de medidas en tiempo real de superficie específica de las partículas que depositadas en el pulmón, que dificultan el intercambio gaseoso (lung deposited surface area, LDSA), obteniendo una correlación muy significativa con las concentraciones de BC, señalando así al tráfico como el principal responsable de la variación diaria de este parámetro en Barcelona y por lo tanto, de potenciales efectos negativos respiratorios.
Fecha de lectura5 jul 2012
Idioma originalInglés
SupervisorMª del Mar Viana Rodriguez (Director/a) & Teresa Moreno Pérez (Director/a)

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