La creciente demanda energética, necesaria para cubrir las necesidades de una población cada vez más numerosa, ha acelerado el cambio climático en las últimas décadas, debido al empleo predominantemente de combustibles fósiles, que además de contaminantes son finitos y están mal distribuidos globalmente. Esto ha propiciado el interés por emplear energías más limpias. Así, tomando la naturaleza como ejemplo, surge la Fotosíntesis Artificial, una forma de almacenar la ingente energía solar que recibimos en la Tierra en forma de enlaces químicos en diferentes sustancias. Este proceso incluye, además de la oxidación de agua a dioxígeno, la reacción de reducción de protones y la reducción de CO2, obteniéndose, respectivamente, dihidrógeno y productos derivados del carbono como metano o metanol. En ambos casos se requiere el empleo de un catalizador para hacer el proceso eficiente, y un material fotoactivo que desencadene el proceso inducido por la luz. En el Capítulo I, se desarrolla aún más la problemática del cambio climático y el estado actual de los procesos de reducción de protones y CO2, señalando el empleo de semiconductores como el nitruro de carbono como material fotoactivo y de nanopartículas metálicas como catalizadores. Se destaca, además, el empleo del método organometálico para la preparación de estos catalizadores, en condiciones suaves de reacción y con un gran control sobre sus características físicas y químicas. En el Capítulo II, se exponen los objetivos de este trabajo, centrados en el diseño, caracterización multitécnica y uso de materiales basados en nanopartículas metálicas para llevar a cabo estos procesos. En el Capítulo III, se preparan nanopartículas de rutenio empleando diferentes ligandos como estabilizadores, observando diferencias en su actividad y estabilidad electrocatalítica en la reducción de protones, relacionados con sus propiedades y composición. En el Capítulo IV, se emplea carburo de nitrógeno grafítico mesoporoso (mpg-CN) como material fotoactivo para la reducción fotoinducida de CO2. Se comprueba el efecto que tiene la incorporación de nanopartículas de platino al semiconductor, mejorando notablemente la eficiencia y la selectividad del proceso. En el Capítulo V, vuelve a utilizarse mpg-CN pero con nanopartículas de rutenio y platino para la fotorreducción de protones. Las nanopartículas de rutenio se preparan de diferentes maneras, utilizando ligandos estabilizadores, materiales de carbono o directamente en el semiconductor. Se comprueba que, independientemente de la técnica, la eficiencia catalítica observada es similar en todos estos sistemas, y muy inferior a la obtenida con Pt. Las observaciones catalíticas se respaldan con estudios fotofísicos. En el Capítulo VI, se perparan nanopartículas de Pt soportadas en cuatro materiales de carbono diferentes (nanohorns y nanotubos de carbono, óxido de grafeno reducido y grafito), que son incorporadas a un sistema de detección electroanalítica, mostrándose eficaces para la detección de parabenos a niveles de ultratraza. Finalmente, en el Capítulo VII se exponen las conclusiones globales.
Ruthenium and Platinum Nanoparticles for Artificial Photosynthesis
Álvarez Prada, L. I. (Autor/a). 1 oct 2021
Tesis doctoral