New techniques to simulate electrified solid-liquid interfaces better and faster

Resumen

La electroquímica está en el centro de muchos procesos que son clave para el presente y el futuro previsible de la humanidad. Las baterías dependen de reacciones electroquímicas para almacenar y liberar energía, y actualmente son clave para la transición a fuentes de energía renovables. La electrocatálisis utiliza reacciones electroquímicas para impulsar cambios químicos que sintetizan productos valiosos o destruyen los peligrosos (por ejemplo, en el tratamiento del agua). La corrosión es a menudo un proceso electroquímico que debe minimizarse para aumentar la vida útil de los materiales y las infraestructuras. Viendo la importancia de estos procesos y el éxito significativo que la sociedad ha tenido en controlarlos, uno podría pensar que tenemos un buen conocimiento de la física subyacente. Sin embargo, la mayoría de los avances en estos campos se han basado en observaciones empíricas que no entendemos por completo y, a pesar de eso, dan como resultado aplicaciones muy exitosas. Una de las principales razones detrás de esta falta de comprensión es que los procesos son difíciles de simular computacionalmente porque (1) a menudo es necesario aplicar voltaje a través del sistema para simular escenarios realistas y (2) los sistemas necesarios para simular los procesos son grandes. En esta tesis abordo ambos problemas utilizando el formalismo de las funciones de Green fuera de equilibrio para resolver el primer problema y redes neuronales de grafos equivariantes que predicen densidades electrónicas para resolver el segundo. En el último capítulo, combino ambas soluciones en una prometedora aplicación de prueba de concepto que espero que continúen investigadores futuros.

Fecha de lectura	2 dic 2024
Idioma original	Inglés
Supervisor	Pablo Jesús Ordejón Rontome (Director/a) & Jose Miguel Alonso Pruneda (Director/a)