Janus-type and Molecular MOF-based Composites

Resumen

La presente Tesis está enfocada al estudio, desarrollo e implementación de nuevas metodologías de síntesis de estructuras metal-orgánicas (MOFs) basadas en compuestos multifuncionales. El trabajo de investigación de esta Tesis se desarrolló en dos líneas de investigación: i) por un lado, la síntesis de partículas metálicas Janus con MOFs y su funcionalización parcial para aplicaciones en eliminación de metales pesados, aplicaciones de auto movilidad y fluorescencia, ii) por otro lado la incorporación de moléculas activas en MOFs a través de la creación controlada de defectos, estudiando la formación del MOF así como su posible aplicación en eliminación de metales pesados En el capítulo uno, nosotros revisamos la evolución en el campo de los MOFs a partir de un desarrollo histórico, y la presentación de las principales estrategias de síntesis, así como las propiedades y aplicaciones. También, nosotros presentamos especial atención en las metodologías actuales para la miniaturización de MOFs, las mejoras en las propiedades y posibles aplicaciones. También mencionamos la importancia de las posibilidades de crear compuestos de MOF combinando las propiedades intrínsecas de MOFs y otros materiales funcionales, por ejemplo, materiales magnéticos, materiales fluorescentes y catalíticos. En el capítulo dos, se describen los objetivos de la Tesis. En el tercer capítulo, se presenta el trabajo llevado a cabo en la síntesis de partículas de tipo Janus basados en MOFs. Una vez introducidos los conceptos de partículas de tipo Janus y la manera de sintetizados se presenta el trabajo experimental llevado a cabo. Este trabajo se basa en la evaporación controlada y selectiva de metales sobre parte de la superficie de MOFs. Esta metodología novedosa se organiza en diferentes pasos: i) Síntesis de MOFs nanoscópicos de tamaño controlado, ii) Deposición controlada en superficie de una monocapa de nanocristales de MOF dispersos, iii) Evaporación sobre las monocapas de nanocristales de MOFs de nanocapas de metal, iv) Separación de las superficies de los MOFs y obtención de las nanopartículas de Janus. La versatilidad de esta metodología nos ha permitido sintetizar diferentes compuestos de partículas Janus metal@MOFs, así como evaluar las propiedades magnéticas, fluorescentes, y catalíticas. En el capítulo cuatro se describe otro de tipo de composites basados en MOFs y moléculas orgánicas funcionales. Este estudio consiste en introducir moléculas orgánicas funcionales creando defectos dentro de la estructura. En particular, se ha estudiado la capacidad de insertar la molécula xylenol orange; molécula con grupos coordinantes fuertes de tipo carboxílato con capacidad de capturar metales pesados. Se ha estudiado el mecanismo de incoprporación del XO dentro del MOF y su influencia en la formación del MOF, sus propiedades finales y la capacidad de eliminación de metales pesados del composite final fueron evaluados.

Fecha de lectura	15 jul 2017
Idioma original	Inglés
Supervisor	Daniel Maspoch Comamala (Tutor/a)