First-principles investigation of BiFeO3 and related multiferroic materials.

Resumen

Esta tesis trata sobre los magnetoel ectricos multiferroicos, una clase relativamente_x000D_ nueva de materiales descubiertos a mediados del siglo pasado, que presentan_x000D_ simultaneamente ferroelectricidad y magnetismo. El BiFeO3 (BFO) es un oxido_x000D_ con estructura perovskita, el cual es uno de los pocos materiales multiferroicos_x000D_ a temperatura ambiente. Sin embargo, como sus temperaturas de ordenamiento_x000D_ ferroel ectrico y anti-ferromagn etico son relativamente altas (alrededor de 1100 K_x000D_ y 640 K, respectivamente), las respuestas electromec anica y magnetoel ectrica del_x000D_ BFO son relativamente peque~nas en condiciones ambientales._x000D_ En esta tesis se utilizamos m etodos ab-initio, basados en la teor a del funcional_x000D_ de la densidad (DFT), para estudiar las propiedades del BFO, y proponemos una_x000D_ posible estrategia para la mejora de su respuesta. Hemos utilizado m etodos de_x000D_ primeros principios para llevar a cabo una b usqueda sistem atica de las fases potencialmente_x000D_ estables de este compuesto. En la que consideramos las distorsiones_x000D_ m as comunes entre los oxidos de tipo perovskita y encontrando un gran n umero_x000D_ de m nimos locales de la energ a. En este trabajo se discute la gran variedad de_x000D_ estructuras de baja simetr a descubiertas, as como las implicaciones de estos hallazgos_x000D_ en cuanto a los trabajos experimentales mas recientes sobre este compuesto._x000D_ Tambi en se llev o acabo un estudio de la soluci on s olida Bi1􀀀��xLax FeO3 (BLFO)_x000D_ formada por la BFO y la LaFeO3 (LFO)antiferromagnetica parael ectrica. Se discuten_x000D_ las transformaciones estructurales que sufre BLFO en funci on del contenido_x000D_ de La, y la conexi on de nuestros resultados con los estudios cristalogr a cos existentes._x000D_ Hemos encontrado que, en una amplia gama de composiciones intermedias,_x000D_ la BLFO presenta fases que son esencialmente degeneradas en energ a. Adem as, los_x000D_ resultados sugieren que para este compuesto, dentro de esta regi on morfotr opica_x000D_ inusual, se puede utilizar un campo el ectrico para inducir transiciones parael ectrico_x000D_ a ferroel ectrico. Tambi en se discuten las propiedades de respuesta de la BLFO y se_x000D_ demuestra que se pueden mejorar signi cativamente en los materiales puros BFO_x000D_ y LFO, mediante la sustituci on parcial de los atomos Bi y La ._x000D_ Por otra parte, se presenta tambi en un estudio de primeros principios de la BFO a_x000D_ altas presiones. En el cual explicamos la naturaleza de las transiciones de fase del_x000D_ BFO, que simult aneamente involucran un colapso del volumen, un cambio en el_x000D_ estado de spin de High spin a Low spin y una metalizaci on producto del desorden_x000D_ magn etico en la nueva fase._x000D_ Por ultimo presentamos los resultados preliminares de un proyecto en marcha, en el_x000D_ cual estamos modelando la energ etica de las rotaciones de los octaedros de oxigeno_x000D_ en los oxidos de estructura perovskita. Para ello se ha expandido la energ a en_x000D_ funci on de los par ametros de orden que caracterizan dichas rotaciones hasta cuarto_x000D_ orden. Hemos teado el modelo a los resultados de nuestros c alculos de primeros_x000D_ principios y realizado una comprobaci on cuidadosa de su valides, determinando_x000D_ que es necesario recurrir a ordenes mas altos en nuestra teor a.

Fecha de lectura	6 jul 2012
Idioma original	Inglés
Supervisor	Jorge Íñiguez González (Director/a)