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Advances on the synthesis of mofs at scale

Tesis doctoral

Resumen

La presente tesis doctoral ha sido dedicada al desarrollo y optimización_x000D_ de metodologías para la síntesis de MOFs en medio acuoso, así como su_x000D_ conformación y el avance hacia la producción a gran escala de estos materiales._x000D_ El primer capítulo presenta una breve introducción a los materiales_x000D_ porosos, empezando por los ejemplos presentes en la naturaleza, a los que luego_x000D_ sigue una breve historia sobre los MOFs y sus principales aplicaciones. Se_x000D_ prestará también especial atención a las metodologías usadas actualmente en la_x000D_ síntesis a gran escala de MOFs y su posterior procesado._x000D_ El segundo capítulo presenta los objetivos, generales y específicos, de_x000D_ esta tesis._x000D_ En el tercer capítulo se ilustra el uso de complejos metálicos de_x000D_ acetilacetonato como precursores alternativos en la síntesis acuosa a baja_x000D_ temperatura de varios MOFs, entre ellos MOFs basados en Zr, Fe y Al. Para_x000D_ cada material (UiO-66-NH2, Zr-fumarato, UiO-66-(OH)2, UiO-66-(COOH)2,_x000D_ MIL-88A y CAU-10), se definieron y optimizaron diversos parámetros_x000D_ experimentales con el fin de aumentar el rendimiento y la calidad del material_x000D_ final. Finalmente, se confirma la escalabilidad de esta metodología a través de_x000D_ una síntesis optimizada a gran escala de UiO-66-NH2 en agua a temperatura_x000D_ ambiente._x000D_ El cuarto capítulo demuestra el uso de la técnica de secado por_x000D_ atomización, o ‘Spray Drying’, como un método “verde” y escalable para la_x000D_ producción de Zr-MOFs en forma de cuentas esféricas. Se definirá la_x000D_ importancia de diversos factores experimentales, y se demostrará su impacto en_x000D_ la síntesis de UiO-66-NH2 y Zr-fumarato. Finalmente, la escalabilidad del_x000D_ método será probada a través de una síntesis acuosa optimizada de UiO-66-NH2_x000D_ a escala de gramos._x000D_ Finalmente, el capítulo final se estudia el proceso de estructuración de_x000D_ varios MOF obtenidos con la técnica de ‘Spray Drying’ (HKUST-1 y UiO-66-_x000D_ NH2) y de lotes de síntesis (UiO-66 y UiO-67) y su influencia en sus_x000D_ propiedades de adsorción. Tras ser modelados en forma de pastilla a diferentes_x000D_ presiones, se estudiaron sus nuevas propiedades mecánicas y de superficie.
Fecha de lectura20 feb 2019
Idioma originalInglés
SupervisorDaniel Maspoch Comamala (Director/a) & Inhar Imaz Gabilondo (Director/a)

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