Rational Design of the Catalysts Microenvironment to Effectively Boost the Carbon Dioxide Electrochemical Reduction

Resum

La combustió excessiva de combustibles fòssils provoca l'emissió de diòxid de carboni (CO2), que desencadena problemes ambientals creixents, com l'escalfament global, l'augment del nivell del mar, el clima extrem i l'extinció d'espècies. La conversió de CO2 en altres productes de valor té un paper vital per eliminar el CO2 antropogènic de l'atmosfera. En aquest sentit, la conversió electroquímica del CO2 alimentat amb energies renovables en productes químics útils es considera una solució elegant per aconseguir el cicle del carboni. No obstant això, a causa de la interioritat de les molècules de CO2, la incertesa del producte i la reacció competitiva d'evolució d'hidrogen (HER), els principals reptes en el camp del CO2 RR són l'elevat requisit de sobrepotencial que representa la termodinàmica desfavorable i la baixa eficiència Faradaica (FE). Per controlar el CO2 de manera més eficaç, s'han informat molts treballs sobre el mecanisme del CO2RR. Centrant-nos en els factors desfavorables que apareixen en el mecanisme de reacció, l'optimització dels catalitzadors existents o la preparació de nous catalitzadors podria ser la proposta més aconsellable. En aquesta tesi només ens centrem en la conversió de CO2 a CO. El CO és un dels productes objectiu més prometedors quan s'avalua entre els preus de mercat i el cost de l'electricitat. A més, és el producte més senzill que només passa per una transformació de dos electrons i dos protons, que és més fàcil d'explorar i analitzar estratègies optimitzades. Teòricament, aquesta conversió passa pels passos següents: En primer lloc, les molècules de CO2 de gas inert s'han d'adsorbir en estats actius a la superfície dels catalitzadors. A continuació, mitjançant el procés de transferència d'electrons acoblats a protons (PCET), el CO2 es transforma en intermedis COOH*. L'estat i la propietat d'aquest intermedi a la superfície del catalitzador, com ara l'estabilitat, la densitat i la configuració, afectaran directament la generació de productes intermedis i finals. Quan el COOH* intermedi passa pel següent procés PCET, es genera el CO* intermedi i aigua. Malauradament, el CO* intermedi ha de tenir una energia d'enllaç adequada amb el lloc actiu del catalitzador per obtenir el producte final de CO. Si aquesta energia és inadequada, el catalitzador estarà mort o la selectivitat del CO es veurà molt afectada. Optimitzarem el catalitzador d'òxid metàl·lic anterior o sintetitzarem un nou catalitzador per ajustar diferents passos clau de la conversió de CO2 a CO mitjançant diferents estratègies. L'objectiu de la tesi és millorar determinats passos per a determinats catalitzadors per aconseguir una millora de la productivitat i la selectivitat de la conversió de CO2 a CO. La idea principal és canviar l'entorn local del lloc actiu que sigui més favorable per a la conversió. Tot el treball inclou tres parts, centrades en l'adsorció de CO2, la transformació de CO2 i la desorció de CO2 respectivament per optimitzar els catalitzadors.

Data del Ajut	6 de set. 2022
Idioma original	Anglès
Supervisor	Jordi Arbiol Cobos (Director/a)