Point Defects Engineering in Oxides Thin Films for Energy and Information Technologies

Resum

Les pel·lícules primes d’òxid de perovskita són candidats prometedors per a diferents aplicacions d’energia i informació (per exemple, cel·les de combustible d’òxid sòlid (SOFC), cel·les d’electròlisi d’òxid sòlid (SOEC) i transistors, etc.). En aquesta classe de materials, els defectes puntuals, com les vacants d’oxigen i els forats d’electrons, afecten significativament les propietats funcionals, com la conductivitat iònica, l’activitat catalítica i el rendiment electroquímic. En comparació amb els materials a granel, les interfícies homogènies i heterogènies presents a les pel·lícules primes d’òxids impacten dràsticament la concentració de defectes puntuals. Per tant, dissenyar la concentració de defectes puntuals a pel·lícules primes és important per adaptar les propietats funcionals de les pel·lícules primes en aplicacions d’energia i informació. A més, degut a la massa reduïda i al petit gruix de les pel·lícules primes, les tècniques convencionals no són accessibles per quantificar els defectes puntuals a les pel·lícules primes. Aquesta tesi està dedicada a lestudi de la química de defecte de pel·lícules primes de La1-xSrxFeO3-δ (LSF) i la seva aplicació en transistors. LSF és un prototip de conductor mixt electrònic i iònic, ha estat investigat com elèctrode a SOFC i SOEC, etc. La primera part d’aquesta tesi presenta una el·lipsometria in-situ per estudiar la química de defecte de pel·lícules primes de La1-xSrxFeO3-δ (LSF) (x = 0.2, 0.4 i 0.5), les quals van ser dipositades amb Deposició per Làser Pulsado. Es va trobar que la conductivitat òptica de les pel·lícules primes de LSF es pot relacionar unívocament amb la concentració de forats a les capes de LSF. Es va desenvolupar un nou enfocament d’el·lipsometria espectroscòpica in-situ per estudiar la concentració de forats a les pel·lícules primes de LSF en funció de la pressió parcial d’oxigen a temperatures intermèdies a baixes (350 ºC-540 ºC). Els resultats demostren l’aplicabilitat d’el·lipsometria per estudiar la química de defecte de pel·lícules primes i mostren la importància del comportament no diluït a les capes. A la segona part de la tesi, l’enfocament d’el·lipsometria s’estén a l’estudi del procés d’intercalació iònica en un electròlit alcalí. Una col·lecció de tècniques experimentals ex situ mostren que tant els protons com l’oxigen poden intercalar-se a les capes de LSF després de l’aplicació de potencials electroquímics, donant lloc a una variació de la concentració de forats com a mecanisme de compensació de càrrega. Els mesuraments in-situ de la conductivitat òptica durant la intercalació iònica van permetre desenvolupar un model químic de defectes per descriure la intercalació iònica en pel·lícules primes de LSF en electròlits líquids. Finalment, basant-se en el coneixement de la química de defecte de les pel·lícules primes de LSF, es mostra la prova de concepte d’un transistor sinàptic amb electròlit sòlid. En aquest dispositiu, la pel·lícula prima del conductor d’ions de Bi4V1.8Cu0.2O10.7 (BICUVOX) actua com a electròlit, les pel·lícules primes de La0.5Sr0.5FeO3-δ (LSF50) actuen com a comporta i canal. Els voltatges aplicats entre la comporta i la font van poder modular el contingut d’oxigen del canal, cosa que va resultar en una variació sistemàtica de la seva conductivitat. A causa de la bona conductivitat iònica al pla de la pel·lícula prima BICUVOX a baixes temperatures, es demostra el rendiment del transistor sinàptic a temperatures tan baixes com 150 ºC. Aquest transistor sinàptic d’electròlits sòlids proporciona una nova alternativa per a aplicacions de computació neuromòrfica. En general, la química de defectes de les pel·lícules primes de LSF va ser estudiat en profunditat mitjançant una nova tècnica d’el·lipsometria in-situ i el rendiment del transistor sinàptic d’electròlit sòlid basat en l’enginyeria dels defectes puntuals a les pel·lícules primes de LSF va ser informat.

Data del Ajut	18 de març 2022
Idioma original	Anglès
Supervisor	Morata García Alejandro (Director/a) & Alberto Tarancon Rubio (Director/a)