Plasmon-induced photocurrent generation in metal-semiconductor devices with nanofabricated inverted pyramid arrays

Resum

Un dels reptes principals per aprofitar la regió de l’infraroig pròxim (NIR) de l’espectre solar que és malgastada per qualsevol cèl·lula solar, a causa de la limitació en la bretxa prohibida que impedeix la generació fotovoltaica, és explotar formes alternatives de generació de fotocorrent. Malgrat el gran potencial mostrat per les arquitectures fotòniques/plasmòniques quant a les seves prestacions optoelectròniques, la seva implementació en dispositius és impedida per la poca eficiència en generació de fotocorrent i per les tècniques de fabricació costoses i poc rendibles que comporten. Per això, aquesta tesi està dedicada al disseny i desenvolupament de captadors de llum NIR per a millorar la generació de fotocorrent utilitzant metodologies escalables de nanoestructuració com la litografia de nanoimpressió suau (NIL). La transparència del silici en el NIR permet el disseny de nano/microestructures implementables en dispositius que aprofiten la part infraroja de l’espectre solar. Aquí presentem una estratègia amb patrons de piràmides de silici invertides cobertes amb una fina pel·lícula d’or, que presenten absorció substancial de la llum en el NIR, a la bretxa del Si. L’absorció prové de l’excitació ressonant dels plasmons superficials a la interfície metall/dielèctric. Per optimitzar tan mida com separació de les piràmides invertides s’iteren les simulacions per diferències finites en domini temporal (FDTD) i mesures de la resposta infraroja per transformada de Fourier. Les distribucions de camp proper calculades s’analitzen específicament buscant la presència de punts calents, és a dir, regions de mida nanomètrica de fort augment del camp electromagnètic adequades per a la generació d’electrons calents. També s’implementa l’evaporació en angle oblic per fabricar piràmides amb un nombre parcial de facetes cobertes d’or, que mostren comportaments similars a les piràmides completament cobertes (de 4 facetes), però que, a causa de la menor simetria, presenten punts calents intensos en l’àpex de les piràmides de 3 facetes. La resposta òptica dels dispositius de 3 i 2 facetes depèn fortament de la polarització lineal de la llum incident, la qual cosa proporciona un paràmetre addicional a la geometria del patró per sintonitzar la seva resposta. Les simulacions numèriques mostren que a les piràmides de 3 facetes petites (200 –300 nm), els vectors de camp elèctric als punts calents són perpendiculars a la superfície del metall, fet indispensable per a l’emissió eficient d’electrons calents. La caracterització fotoelèctrica dels dispositius de piràmide invertida de Au/Si amb diferent nombre de facetes cobertes demostra respostes notables tant a la regió per damunt com per sota de la bretxa del Si, que s’entén respectivament amb els mecanismes de transferència d’energia de ressonància induïda per plasmó (PIRET) i de generació d’electrons calents. La magnitud dels fotocorrents d’electrons calents dels dispositius de 3 facetes supera en cinc vegades la dels de 4 facetes, mostrant una fotoresposta NIR homogènia a la bretxa del Si en tota l’àrea estampada de 0,5 cm². Els mapes de fotocorrent en funció de l’angle azimutal de polarització posseeixen la mateixa simetria C2 que els mapes d’absorbància. Els conceptes s’estenen a la fabricació de dispositius utilitzant materials polimèrics com el semiconductor orgànic de tipus n N2200. Mitjançant el mètode denominat “gravat humit” s’utilitza la litografia NIL per gravar el polímer amb la matriu piramidal durant el procés d’assecat. Novament, s’observa una absorció forta i sintonitzable a la bretxa del polímer, presentant punts calents distribuïts al llarg de la interfície Au/N2200. La resposta fotoelèctrica dels dispositius de Au/N2200 és similar a la dels dispositius de Au/Si, obtenint respostes comparables i fotocorrents notables en el rang espectral mesurat, des del visible fins al NIR, la qual cosa correspon una vegada més als mecanismes de PIRET i de generació d’electrons calents treballant de manera sinèrgica.

Data del Ajut	2 de nov. 2022
Idioma original	Anglès
Supervisor	Goñi , Alejandro Rodolfo (Director/a), Alonso Carmona, Maria Isabel (Director/a) & Mihi Cervelló, Antonio Agustin (Tutor/a)