Light-matter interaction in polar and strongly correlated oxides

Resum

Les interaccions entre llum i matèria són omnipresents en la natura i tenen un paper crucial en l'enteniment del funcionament de l'univers. En el context de la física dels estats sòlids, aquestes interaccions són essencials tant per analitzar les propietats dels materials com per utilitzar la llum per modificar l'estructura o les propietats, originant nous fenòmens. Els fotons absorbits poden excitar els electrons a estats d'energia més elevats. El comportament d'aquests electrons fotoexcitats pot ser influenciat pels potencials atòmics periòdics i, al seu torn, aquests electrons poden alterar el comportament del sistema material. En aquesta tesi, m'ocupo de tres materials diferents: el multiferroic BiFeO3, el ferroelèctric BaTiO3 i el material fortament correlacionat VO2, i investigo les diverses interaccions entre el reticle cristal·lí i els electrons fotoexcitats d'aquests materials. Al Capítol 1, defino els conceptes bàsics de ferroelectricitat i transicions metàl·lica-aislant, introduïsc els materials, les seves estructures cristal·lines i els diagrames de fase. A més, explico els tipus específics d'interacció entre llum i matèria rellevants per a la discussió. Al Capítol 2, explico amb detall els mètodes experimentals utilitzats en aquesta tesi, especialment tècniques com la interferometria, l'espectroscòpia ultra-ràpida i la difracció de raigs X en femtosegons. Degut a l'estructura cristal·lina asimètrica dels ferroelèctrics, la dinàmica dels electrons fotoexcitats en la banda depèn dels potencials cristal·lins al llarg de vectors d'ona específics. L'efecte fotovoltaic massiu (BPVE) en ferroelèctrics exemplifica com la simetria cristal·lina afecta la generació i la dinàmica dels portadors. Encara que la comprensió teòrica del BPVE és sòlida, el mecanisme de transport de càrrega microscòpic i l'eficiència intrínseca del BPVE continuen sent poc clars. Al Capítol 3, mitjançant una tècnica de microscòpia espaciotemporal ultra-ràpida en BiFeO3 multiferroic, visualitzo directament el transport espacial dels portadors fotoexcitats que participen en el BPVE. Les observacions experimentals indiquen que la direcció de la polarització ferroelèctrica provoca un desplaçament asimètric dels electrons al llarg de l'eix polar i que el BPVE és inherentment un procés eficient. Al Capítol 4, en lloc de centrar-me en com l'estructura cristal·lina i la polarització afecten els fotoportadors i el seu moviment, examino com la presència dels fotoportadors influeix en la polarització elèctrica i la deformació espontània, causant fotoestricció. En membranes circulars independents de BaTiO3, demonstro que la deformació induïda per la llum pot induir ressonàncies mecàniques i provocar grans deflexions en les membranes, a diferència del que passa amb el SrTiO3 paraelèctric. Això prova que la ferroelectricitat és essencial per obtenir respostes fotoestrictives significatives. Els sistemes d'electrons fortament correlacionats, com el VO2, poden alternar entre estats aïllants i metàl·lics. Els fotoportadors que generen deformació en un ferroelèctric també poden induir una transició de fase en aquests materials. Al Capítol 5, exploro la dinàmica de la transició de fase induïda per foto en una pel·lícula fina epitaxial amb quatre fases coexistents. Utilitzo la difracció de raigs X en femtosegons per seguir la dinàmica i l'evolució de les fases coexistents i demostrar com accedir a diferents parts del diagrama de fase en condicions de no equilibri. Finalment, al Capítol 6, resumisc els descobriments de la tesi. A més, s'ha explorat una pregunta de recerca de seguiment al Capítol 4 i els resultats preliminars es presenten a l'Apèndix A.

Data del Ajut	27 de maig 2024
Idioma original	Anglès
Supervisor	Gustau Catalan Bernabeu (Director/a), Gabriele De Luca (Director/a) & David Pesquera Herrero (Director/a)