En aquesta tesi calculem, fent servir primers principis i resolent l’Equació de transport de Boltzmann per a fonons, la contribució fonónica a la conductivitat tèrmica per a politipus de diferents semiconductors binaris. Primer, presentem els resultats pel silici en fase diamant hexagonal, una fase metaestable en la nanoescala, la qual mostra una reducció de la conductivitat tèrmica del 40% en comparació amb la típica fase diamant (cúbica), trobant resultats similars per a nanofils. Basant-nos en aquesta reducció, estenem els resultats a semiconductors binaris, calculant la conductivitat tèrmica per a les seves fases cúbica (zinc-blenda) i hexagonal (wurzita). Contràriament al que succeeix en el silici, veiem que els resultats no es poden explicar amb les condicions clàssiques per a una alta conductivitat; de fet, mostrem que el ràtio entre la conductivitat de les dues fases depèn de la importància relativa de dues quantitats antagòniques: l’anharmonicitat, que trobem sempre major per a la fase cúbica; i l’espai de fases accessible, que és sempre major per a la menys simètrica fase hexagonal. Basant-nos en aquesta observació, desenvolupem una metodologia que permet predir la fase més conductora on altres mètodes més heurístics fallen. A més, presentem resultats per a nanofils fets d’aquests mateixos materials, mostrant la possibilitat de manipular el ràtio entre fases en un ampli rang, simplement mitjançant la modificació del radi dels nanofils, i per tant fent aquest nanofils atractius per a aplicacions termoelèctriques i/o sistemes fonónics complexos. Així mateix, comentem les diferències entre aliatges en fase cúbica i hexagonal, així com les resistències tèrmiques de contacte “twin” i de fase per a alguns dels semiconductors. Igualment, presentem BTE-Barna (Boltzmann Transport Equation - Beyond the Rta for NAnosystems), un paquet de software que estén el mòdul Monte Carlo (MC) inclòs en almaBTE, un solucionador de l’Equació de transport de Peierls-Boltzmann (PBTE), per a treballar amb nanositemes basats en materials 2D amb geometries complexes. Per a capturar correctament com les poblacions de fonons evolucionen en l’espai de fases a conseqüència de les col·lisions, hem complementat l’aproximació del temps de relaxació amb una implementació del propagador per a la versió completament linealitzada de la PBTE. El codi pot amb aquesta extensió trobar la solució espaciotemporal per a sistemes finits i sistemes periòdics sota la influència d’un gradient tèrmic, amb reservoris isotèrmics i/o perfils inicials de temperatura arbitraris, donant com a resultat els fluxos de calor i els perfils de temperatura així com les seves descomposicions espectrals. Així mateix, a part dels solucionadors MC, el paquet implementa un solucionador iteratiu de la PBTE per a sistemes altament simètrics confinats, com nanocintes i nanofils. Finalment, fem servir tals eines per a investigar característiques hidrodinàmiques en dispositius basats en grafè i fosforè amb fonts de calor finites. Expliquem els mecanismes que creen tals característiques, mostrant que la col·lisió amb les vores i la geometria són factors determinants, i que les escales de longitud en les quals apareixen depenen únicament de l’habilitat de les col·lisions intrínseques per a aleatoritzar el flux tèrmic. Així mateix, relacionem aquest últim punt amb la longitud no local i els recorreguts lliures mitjans, discutint a més com s’ha de tractar l’operador de col·lisions per a una correcta descripció de la hidrodinàmica.
Heat transport in binary semiconductor polytypes and devices based on 2D materials: an ab initio study
Raya Moreno, M. (Autor). 27 de maig 2022
Tesi d’estudis: Tesi doctoral
Tesi d’estudis: Tesi doctoral