Functionalized Silica Nanoparticles for Catalysis, Nanomedicine and Rare Earth Metal Recycling

Resum

Durant la darrera dècada, les nanopartícules de sílice han trobat aplicacions en catàlisi, depuració d’aigua, camps biomèdics, agrícoles i industrials ... per les seves característiques físiques i químiques úniques, com ara una gran superfície, una excel·lent biocompatibilitat, una bona estabilitat tèrmica, mecànica i química, mida i forma de porus regulable, riquesa en grups silanol a la superfície que permeten una fàcil modificació superficial. La nostra recerca en aquesta tesi s’ha centrat en la preparació i caracterització de diversos tipus de nanopartícules de sílice funcionalitzades i la seva aplicació en catàlisi, biomedicina i recuperació d’elements de terres rares._x000D_ _x000D_ _x000D_ _x000D_ Es van preparar noves nanopartícules de sílice mesoporoses derivades d’amides de prolina-valinol mono i disililades i es van utilitzar com a catalitzadors reciclables per a la reacció aldòlica asimètrica amb elevada activitat i selectivitat. Aquests nanomaterials es poden recuperar i reutilitzar amb èxit fins a sis vegades (capítol 2). Per contra, els nostres esforços en la preparació de nanopartícules d’organosílice reciclables com a catalitzadors quirals o lligands per a la α-trifuorometilació i α-fluorinació enantioselectives de compostos carbonílics no van tenir èxit (capítol 2)._x000D_ _x000D_ _x000D_ _x000D_ Es van preparar una sèrie de nanopartícules d’organosílice mesoporoses periòdiques mixtes que posseïen grups Boc i tert-butil èster com a agents potencials per ultrasons focalitzat d’alta intensitat (High Intensity Focused Ultrasound, HIFU). Es preveia que aquests nanomaterials alliberessin CO2 i / o isobutè del grup COOtBu sensible a la temperatura. Tanmateix, es va trobar que el grup Boc era bastant estable i no es podia eliminar en condicions de HIFU a 80 ºC, requerint l’addició d’àcid. El concepte no deixa de ser prometedor per futurs agents de contrast per a teràpies basades en HIFU (Capítol 3)._x000D_ _x000D_ _x000D_ _x000D_ Medicaments antiinflamatoris no esteroides com l’ibuprofè i el diclofenac es van unir de forma covalent a nanopartícules de sílice a través d’un grup funcional amida per a aplicacions potencials en formulacions tòpiques (pomades i cremes). A més, el recobriment de teixits de cotó amb aquestes nanopartícules de sílice funcionalitzades va proporcionar teixits hidrofòbics per a potencials aplicacions cutànies tòpiques en apòsits destinats a tractar ferides cròniques. El medicament antiinflamatori corresponent s’allibera in situ mitjançant el trencament enzimàtic selectiu de l’enllaç amida en presència de proteases (capítol 4)._x000D_ _x000D_ _x000D_ _x000D_ Es van preparar nanopartícules de sílice mesoporoses amb nucli magnètic funcionalitzades amb fragments de cyclen com a adsorbents nous per a la recuperació específica i selectiva de diferents ions de terres rares (RE) de les aigües residuals (Capítol 5).

Data del Ajut	21 de jul. 2020
Idioma original	Anglès
Supervisor	Roser Pleixats Rovira (Director/a)