Electrocatalytic Water Splitting with Ruthenium Nanoparticles

Resum

L’estudi de sistemes basats en nanopartícules per a la catàlisi de les reaccions de reducció de protons a hidrogen (HER) i oxidació d’aigua a oxigen (OER) permet el disseny i desenvolupament de noves espècies catalítiques de manera racional, les quals poden millorar l’eficiència de la reacció de dissociació de l’aigua o “water splitting” (WS) per l’obtenció de H2, fent d’aquest procés una alternativa viable als combustibles fòssils. D’entre els metalls més utilitzats, el Pt i l’Ir són els que han donat millors resultats d’activitat i estabilitat per la HER i l’OER, respectivament. En aquest sentit, bona part d’investigació en el camp és dedicada a estudiar i entendre les interaccions que tenen part entre les diferents espècies durant la catàlisi, per poder transferir aquest coneixement a altres espècies basades en metalls més barats. El Ruteni podria ser una alternativa als metalls Pt/Ir, tenint en compte la seva versatilitat i la possibilitat que ofereix a ser estudiat mitjançant un ampli ventall de tècniques analítiques com a resultat de les seves propietats. L’objectiu d’aquesta tesis doctoral és el de desenvolupar nano-materials basats en Ru com a catalitzadors per a les reaccions de HER i OER, i estudiar-ne les característiques que indueixen una certa activitat catalítica. L’ús del mètode organometàl·lic com a procediment de síntesis de nanopartícules permet l’obtenció d’aquestes amb un control en les propietats que les defineixen com ara el diàmetre, l’entorn superficial o la dispersió. El mètode organometàl·lic permet l’addició d’agents coordinants a la mescla de reacció, els quals aturen la nucleació termodinàmica per formar un material “bulk” i estabilitzen la formació de partícules de mida nanomètrica. Aquestes espècies poden influenciar no només en la síntesi dels materials, sinó també a la reactivitat de les NPs, un efecte molt important pels processos catalítics en què poden estar involucrades. A més a més de la formació de partícules col·loïdals, una altra possibilitat que ofereix l’aproximació organometàl·lica és la síntesis de NPs a la superfície d’un suport com ara nanotubs de carboni, fibres, òxids metàl·lics, MOFs, etc. Aquest mètode va ser desenvolupat per primera vegada en el grup de recerca de la Dr. Philippot tres dècades enrere i actualment és àmpliament utilitzat per un número de grups d’investigació elevat. En resum, en aquesta memòria es descriu la síntesi de RuNPs per la seva avaluació com a catalitzadors per la HER i l’OER, amb l’objectiu d’entendre quines propietats de les NPs afecten els diferents passos catalítics i així ser capaços de dissenyar nous catalitzadors amb un millor rendiment catalític per la producció d’H2 a partir de l’aigua.

Data del Ajut	11 de jul. 2018
Idioma original	English
Institució adjudicatària	Universitat Autònoma de Barcelona (UAB)
Supervisor	Jordi García-Antón Aviñó (Codirector/a), Xavier Sala Roman (Codirector/a) & Karine Philippot (Codirector/a)