Computational Study of Amorphous Boron Nitride Compounds

Resum

Les limitacions de rendiment imposades per les interconnexions en la microelectrònica escalada fan necessaris nous materials que ofereixin tant constants dielèctriques ultrabaixes com capacitats robustes de barrera de difusió a gruixos nanomètrics. El nitrur de bor amorf (α-BN) mostra un potencial experimental significatiu, però la seva integració es veu dificultada per una comprensió incompleta de com les condicions de creixement governen l'estructura a escala atòmica i, en conseqüència, afecten el rendiment. Aquesta tesi aborda aquestes qüestions mitjançant simulacions atomístiques a gran escala, emprant principalment potencials interatòmics basats en aprenentatge automàtic mitjançant l'enfocament Gaussian Approximation Potential. Aquests potencials es van desenvolupar per a compostos d'α-BN, incorporant interaccions rellevants amb contaminants habituals (carboni, hidrogen i oxigen) i amb la metal·lització de coure, i es van entrenar sobre un conjunt de dades extens de teoria del funcional de la densitat. Mitjançant dinàmica molecular, en particular simulacions melt–quench per capturar cinètiques de creixement variables, aquest treball estableix que la morfologia de l'α-BN existeix al llarg d'un espectre de desordre estructural que està controlat de manera sistemàtica per condicions de creixement com ara la velocitat de refredament, l'estequiometria i la incorporació de contaminants. Es van identificar i quantificar sistemàticament descriptors estructurals clau, incloent-hi la densitat de massa, l'enllaç homonuclear i els defectes de coordinació. L'estudi demostra que aquestes característiques morfològiques determinen propietats funcionals clau. Les estructures amb una densitat més alta, menys defectes de coordinació i un enllaç homonuclear reduït presenten de manera consistent una estabilitat tèrmica superior, propietats mecàniques millorades, una conductivitat tèrmica millorada i constants dielèctriques més baixes. A més, la tesi revela els mecanismes atomístics que governen la degradació en condicions rellevants per al funcionament dels dispositius. La degradació oxidativa avança a través de rutes dependents de l'estructura, on les pel·lícules amorfes més denses i relaxades exhibeixen reaccions limitades a la superfície, mentre que les pel·lícules menys relaxades i riques en defectes pateixen una degradació en volum iniciada als enllaços homonuclears i facilitada per la pèrdua de nitrogen. Aquests resultats s'alineen amb les tendències experimentals observades a la Université Claude Bernard Lyon 1 a França i a The Australian National University a Austràlia. En paral·lel, les simulacions de la difusió de coure van identificar mecanismes de fallada que impliquen l'estovament tèrmic de regions riques en defectes, la formació posterior de buits i la penetració final de coure a través de trajectòries interconnectades, juntament amb la migració de B i N cap a la capa metàl·lica. Els experiments de barrera realitzats per col·laboradors d'UNIST, SKKU i Samsung (Corea del Sud) van confirmar la dependència prevista de l'efectivitat de la barrera respecte de l'estructura i el gruix de la pel·lícula. Aquesta tesi proporciona una comprensió unificada del comportament de l'α-BN impulsada per la morfologia, establint vincles clars entre les condicions de creixement, l'estructura i el rendiment. Ofereix una comprensió mecanicista de les rutes de degradació i identifica objectius estructurals clau per a l'optimització racional de l'α-BN com a material multifuncional en interconnexions avançades i altres aplicacions nanoelectròniques.

Data del Ajut	22 de gen. 2026
Idioma original	Anglès
Institució adjudicatària	Universitat Autònoma de Barcelona (UAB)
Supervisor	Stephan Roche (Director/a), Tu Le (Director/a) & Ivan Cole (Director/a)